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核废物处置-5_图文

核 废 物 处 置
课时:40学时 2010.11

第五章 放射性废物处置 地球化学
放射性废物处置的目的,是阻滞废物中 放射性核素向生物圈释放、迁移。 一般将废物体至生物圈之间的空间范围 分为近场和远场两个区段。近场是指废物库 建造过程中的全部人工扰动岩石区段,其制 约着放射性核素或其他物质从废物固化体中 的释放过程。远场是指废物处置库外侧未受 人工扰动的天然地质体,即未扰动岩石至生 物圈之间的空间范围。远场制约着放射性核 素或其他物质向生物圈迁移的过程。

第一节 放射性废物深部 地质处置库的地球化学环境
核废物深处置库中的放射性核素向外 释放和迁移,明显受处置库近场地球化学

环境的影响,例如温度、压力、地下水的
化学成分和PH—Eh状态、辐射场等。低、

中放废物浅埋处置场所处的地球化学环境
与地表、近地表环境相似。

一、地下水的化学成分
地下水的化学成分是安全评价核废物 处置库的重要参数之一。不同产地的同 一种岩石中的地下水成分可差异很大, 即使同一地区的同种岩石中的地下水化 学成分,也随温度、深度等变化而变化。 核废物深部地质处置库周围的地下水主 要与裂隙水有关。

二、温



由核废物(尤其高放废物)释放的衰变 热,可使处置库近场温度逐渐升高。高放 废物玻璃固化体中心最高温度可达400~ 500℃ 。据国际原于能机构公布的资料 (1985),经短期冷却(<10a)的高放发物 在其处置初期,近场温度最高可超过 250℃;在此后60a其温度逐渐降至100 ℃。

核废物处置库近场、远场的温度变化取 决于下列因素: (1)废物种类 乏燃料的发热量明显大于 乏燃料后处理高放废物的发热量。因此, 乏燃料深处置库上方岩石的温度梯度一般 大于在同种岩石中处置容量相同的后处理 高放废物处置库上方的温度梯度。

(2)处置主岩种类 废物处置主岩不 同,其导热性能也有差异,由此造成 处置库周围岩石中的温度场特征也不 同。 (3)离废物体的距离 核废物深处 置库近场、远场的温度场变化,与距 离废物体的远近密切相关,随着远离 废物体,温度梯度逐渐降低,直至消 失。

(4)地热增温率 核废物深处置库近场和远场 的温度是废物衰变热和当地地热增温叠加 的结果。废物深处置库宜选择在地热增温 率较小的地段,以尽量降低处置库内温度。 (5)废物年龄 核废物的衰变热随时间而衰减。 因此,年龄较大废物的衰变释热量较小; 反之,则释热量较大。因此,暂存时间和 地质处置时间越长的废物,其使周围介质 增温的效应也越小。

(6)处置废物数量和外包装容器大小 对于 比活度和衰变热相同的废物,其处置库容 量越大、处置废物数量越多,废物库近场、 远场增温幅度越大;反之亦然。 (7)废物处置方式 高放废物在处置库中的 处置密度越大,库中主岩温度越高;反之 亦然。 (8)废物暂存时间 废物在处置前暂存时间 越长,衰变热散失越多,处置后处置库近 场温度增高越小。因此,适当延长废物暂 存时间,可提高处置的安全程度。

三、压 力
核废物处置体系所受的压力主要来自: ①地下水静水压;②岩石静压力;③废物 衰变热使固化基质、回填材料等受热膨胀, 产生膨胀压力;④回填材料饱含地下水后 产生的膨胀压力。 压力对废物处置体系造成的不利影响主 要有:①易使废物容器发生机械破裂,在 废物体中形成应力裂隙.加速核素向近场 释放;②回填材料、岩盐等在压力作用下 易发生塑性蠕动,从而可能改变处置工程 结构,影响废物处置安全性。

四、PH-Eh状态
核废物深处置库一般处于弱氧化—弱 还原环境(主要为弱还原环境,地下水 Eh=0~ 0.2V)。近场地下水PH值约 为6.5~8.5(弱酸—弱碱性),少数情 况下可出现较强的酸性或碱性。

五、辐射场
高放废物的高放射性比活度使处置库 近场处于较强的辐射场之中。辐射作用可 降低废物体的耐浸出性。 局部氧化场将对处置库体系产生以下影 响: (1)促进工程屏障的氧化侵蚀,加速 其崩解和失效。(2)增高废物元素(或核素) 在地下水溶液中的溶解度。 (3)处置主岩 中某些矿物的结构受到不同程度破坏,甚 至发生分解。(4)加速放射性核素的近场 释放和远场迁移。

第二节 放射性核素的近场释放
一、近场释放的一般情景 近场作用:核废物处置库周围地下水、扰 动岩石、废物容器材料、回填材料与废 物固化体之间的相互作用。 近场释放:废物中的放射性核素在近场作 用下向外释出的过程。

放射性核亲近场释放情景 :指由于自然

因素(或事件)、人类活动或废物处置库
系统本身的故障等造成处置库工程屏障

失效,废物中的放射性核素向近场地下
水中释放的过程或情景。

核素释放情景分析:指对这类释放过程的
研究和分析。

核素近场释放情景分析可分为一般情 景分析和特定场(库)情景分析两类。 释放情景分析方法主要有专家判断分 析法、故障树图示法和模拟分析法三种, 其中较常采用的故障树图示法是将导致 核素近场释放的处置库工程失效的因素。 在处置废物前,一般先将处置库中的 地下水抽干、通风,以使处置库处于干 燥状态下接受废物。

释放情景大致经历以下阶段 : (1)深处置库封闭后若干时间,地下水 重返库内,并向工程屏障中的回填区渗 透; (2)回填材料吸水膨胀、产生膨胀压力; 回填材料发生塑性流动、充填周围所有 孔隙。 (3)地下水进入回填材料后,两者发生 物理化学作用,同时部分地改变了地下 水的化学成分。在辐射线作用下,地下 水发生辐解作用,增强了地下水对工程 屏障的氧化侵蚀能力。经一定时间后, 氧化性地下水向废物容器逼近。

(4)废物容器因地下水侵蚀或压应力 作用,出现破裂;地下水进入容器与废 物体接触。若出现天然、人为突发性破 坏事件〔地震、断裂、钻探等),上述过 程会大大地加快。
(5)废物固化体被氧化性地下水侵蚀、 溶解,核素浸出,向近场地下水释放。 由衰变热造成的温度场促进这种释放过 程。

Roxburgh(1987)参与美国华盛顿 州玄武岩中废物处置工程(BWIP)研究 计划后,提出了以下释放情景分析:

(1)出现相互联通的断裂系;
(2)发生岩浆侵入(岩墙、岩床);

(3)处置库竖井封闭失效;
(4)人为钻探活动;

(5)地震引起主岩中出现大量裂隙。

二、废物固化体中放射性 核素的浸出机制
与放射性核素向近场地下水中释放的 有关作用主要是溶解、离子交换和生成 化学反应层。 1.溶解 放射性核素从废物固化体中向地下水 的释放,主要藉溶解作用实现。在常温 常压地下水中,废物体也遭缓慢溶解。 当地下水的温度、压力增高时(在深处置 条件下),该类溶解过程加快。

2.离子交换

离子交换是固相从液相中吸收一定量
的离子,同时向液相中释放出相同电荷

符号的离子,固液相间的离子以等量进
行交换的过程。离子交换主要受化学组

分扩散作用的制约。

3.生成化学反应层 废物固化体与水溶液作用时,首先 在废物固化体表层发生化学组分的溶解、 扩散、离子交换、吸附、沉淀、结晶等 作用,并形成化学反应层。反应层的厚 度约为0.0n-nμ m,随浸出温度增高、时 间增长而增厚。

三、放射性核素近场释放 的实验研究方法
研究核素近场释放的实验方法可有地 面实验室研究法和地下实地研究法两类。 1.地面实验室研究
在地面实验室测定各类废物固化体的 浸出率及其随环境条件的变化特征,可有 静态法(ISO法、MCC-1法等)和动态法 (Soxhlet法等)两类方法。

静态浸出法:将待测定废物固化体(样 块)置于盛有一定浸出剂的容器(聚乙烯、 聚丙烯等)内,在一定温度下静态浸取。 动态浸出法:模拟地下水流动状态, 让具有一定温度的浸出剂以一定流速流 经试样,试样不断与新鲜浸出剂相接触。 在相同温压条件下,动态浸出率一般 大于静态浸出率,这是由于动态浸出试 样表面不易生成保护层(化学反应层), 流动溶液对试样的溶解速度一般比静止 水溶液的大。

2.地下实地研究
在地下实验处置场(库)内实地试验研究废物 固化体的浸出形状,是取得放射性核素近场释 放等资料的可靠方法,是设计处置工程和对处 置体系进行安全评价的重要依据之一。 (1)低、中放废物固化体实地试验 低、中放废物固化体在浅埋条件下的实地 浸出试验,在试验中,将废物固化体或废物罐 直接埋于一定深度的土壤中,经数年至十余年 监测,测得废物在实地处置条件下其中放射性 核素释放特征。

(2)高放废物固化体地下实地试验 处置高放废物尚无成功实践和经验、 因而对高放废物的地下实验室实地试验, 已成为当前国际研究热点,其研究范围 不仅包括核素近场释放特征,而且还涉 及处置的所有方面。

四、放射性核素近场释放 模型研究实例
由瑞士科学家建立的在深处置库条件下 高放废物玻璃固化体中核素的近场释放模 型,是国际上少数同类研究实例之一。
放射性核素与回填材料之间的相互作 用可用分配系数Kd表征,若考虑到岩石孔 隙度、密度的影响,可利用尺Kd计算得到 阻滞系数Rf,Rf表示某核素在理想无阻滞 介质中的迁移速度与在该介质中实际迁移 速度之比,它与分配系数有以下关系:

式中:ε 是岩石孔隙度;ρ 是岩石密度; Rf是阻滞系数;Kd是分配系数。

第三节

放射性核素的远 场迁移

从处置废物库中释放进入地下水中 的放射性核素,一方面随缓慢流动的地 下水向外移动,或在静止地下水中籍自 身扩散作用向远场迁移,甚至进入生态 环境(p242图5.14),另一方面,在 核素迁移过程中,其又将受地质介质 (岩石、土壤、回填材料等)的阻滞, 核素政最终迁移特征取决于这二种过程 的总效应。因此,地下水和岩土的特性 是制约放射性核素远场迁移的最重要因 素。

近场地下水中的放射性核素可呈溶解状、 胶体状、悬浊状或吸附状等随地下水向远场 迁移。 一、放射性核素远场迁移机制 放射性核素随地下水迁移的机制十分复杂, 其主要机制是对流、扩散、机械弥散及岩土 对核素的阻滞。 1.对流 放射性核素随地下水的运动称为对流, 当地下水的流动为达西流时,其携带的放射 性核素对流通量密度(J0)与地下水中放射

性核素浓度(C)、地下水流速(u)和岩土孔 隙度(n)有以下关系:
J0=unC 发生该式表示放射性核素随地下水运动而且发 生迁移。 2.扩散 由于放射性核素在近场地下水中的不均匀 分布,即使地下水不流动,核素也会从高浓度 处向低高浓度处扩散

3.机械弥散

水在多孔介质中运动时,位于孔隙中心 的运动速度最大,孔隙碧附近因摩擦阻力而运 动速度变小,因而使同一孔隙不同点的流速不 同,并且不同流速和流向的地下水在多孔岩土 中混合,造成地下水中放射性核素浓度均一化, 这一作用称为机械弥散。弥散与扩散的效果相 似,二者统称为下动力弥散作用。
4.介质对放射性核素的阻滞 地下水中的放射性核素在岩土中迁移时, 受岩土阻滞作用。地质介质对放射性核素的阻 滞,是相对于地下水迁移的一种反作用。

介质对核素的阻滞性能可用吸附比 (Rd)、阻滞系数(Rf)和分配系数(Kd)表 征。
地质介质对放射性核素迁移的阻滞机制包 括吸附、离子排斥、分子筛(离子筛)、基质 扩散、生物沉淀物等,其中分子筛(离子 筛) 、离子交换和基质扩散作用属物理作用, 其它则属化学作用。有人将这二类作用统称为 吸着作用。 ⑴基质扩散—p244

⑵分子筛(离子筛)—p244 ⑶吸附—p245 ⑷生物沉淀物— p247 ⑸离子排斥—p248 二、地下水中放射性核素迁移的数学模型 地下水中放射性核素迁移的数学模型很多,均是根据不同 条件推导而得。由于核素在三维空间的迁移十分复杂,所有 影响因素并非一个数学模型所能概括。这里仅介绍常用的地 下水中放射性核素二维、三维迁移数学理论模型,假设地下 水为非稳定层流,介质为含孔隙、裂隙岩石。 1.二维迁移方程—p248 2.三维迁移数学模型—p248

三、

放射性核素迁移的 研究方法

放射性核素迁移的研究方法有实验室 研究和野外实地研究两类。
1、核素迁移的实验室研究 在实验室内一般采用吸附法(动态、 静态)和扩散法测定表征放射性核素迁 移特征的阻滞系数(Rf)、分配系数 (Kd)、扩散系数(D)等参数。

(1)静态吸附法
实验研究核素迁移特征的静态吸附法 又称批式法、分批测定法、间歇平衡法、 间歇法等。该方法是将粉碎岩土样或块 状岩土样与一定体积含有放射性核素的 水溶液(地下水或模拟地下水)混合,定期 搅拌或振荡样品,经一定时间(粉碎样约 数周,块状样为数月或数年),待固液间 达到化学平衡后,分离固液相,测两者 的放射性活度或核素浓度。

(1)静态吸附法
另一种静态吸附实验方法是将岩土样 制成磨光块(片),然后将其置于含有示 踪核素的水溶液中,经吸附平衡后,用 裂变径迹法或α 显微照相法测定不同矿

物对核素的总吸附量,以及研究被吸附
核素在样品中的分布特征等。

(2)动态吸附法
实验研究核素迁移特征的动态吸 附法又称充填柱法、吸附柱法等,这 是将含有放射性核素的水溶液(地下 水或模拟地下水),以一定速率流经 充填有岩土样品的充填柱,使固液相 接触,缓慢吸附。最后根据固体样品 吸附核素量及核素在样品柱中的分布 状况,研究核素迁移特征。

⑶扩散法
实际上是一种静态吸附实验方法,
这是将岩片样品置于含有示踪核素的水

溶液中,于是核素缓慢地沿岩石微裂隙
扩散、迁移。定期测定水溶液中核素浓

度,即可算得表征核素扩散特征的本征
扩散系数、容量因子、分配系数等。

核素迁移的实验室研究方法的对比

实验方法

优点

缺点

静态法

①测含两种以上价态的核素时无法分 别测得其Kd值; 操作简单、实验 ②振荡操作可使岩粒相互磨擦、形成 周期短 新表面和Si,Fe等胶体,影响测定结 果; ③实验容器表面吸附问题较突出。 易获得阻滞参数 等与核素迁移有 实验周期较长 关的数据

动态法

扩散法

较真实地反映放 射性核素在含裂 实验装置复杂.实验周期过长。 隙岩石中的迁移 行为

2.核素迁移的野外实地研究
(1)野外注水抽水实验 在相应地段实地施工(或利用原有) 钻孔(或井),将含有示踪核素的水溶液 注入其中一个钻孔(注水孔或示踪核素释 放孔,经一定时间间隔后,不断从附近 监测孔中取水样测定其中示踪核素活度。 由此可获得各核素迁移持征。

⑵天然或人工类比体研究
放射性元素矿床、天然反应堆、侵入 体接触带、地下核爆炸坑等中的放射性 核素随时间不断向周围介质中迁移,研 究其迁移规律,对研究放射性废物处置 库中核素迁移特征,具有重要类比、借

鉴意义,这就是核废物处置的天然类比
体研究介绍。

第四节 放射性废物地质 处置中的同位素地球化学研究
1.判别处置主岩的化学封闭性
测定主岩的同位素

地质年龄
该岩石的实际 地质年龄

相差较大

不宜选作处置
主岩

反之,两个年龄相一致,表明该岩石较适合 选作核废物处置主岩。

2.判别地下水的起源和成因
地下水按其成因可分为大气成因溶 滤水、海相成因沉积水、变质成因再生 水和岩浆成因初生水等四类,因各类水 的来源和生成环境不同,其氢、氧同位 素组成也有差异,因此,可藉测定处置 场(库)址地下水δD,δ18O值可判别其成 因和来源。

3.判别地下水的现代补给来源
若地下水有几种不同地区的降水 补给来源,而且在不同地区形成这 些降水的蒸发、凝结条件各不相同 (有不同氢、氧同位素组成),则在 不同来源水的δ D---δ 18O图解上出 现不同斜率和截距,据此可判别地 下水的不同补给来源。

4.测定地下水年龄
(1)经验法估算地下水年龄 是根据地下水 是否受到了核爆氚的标记,将地下水形 成时可划分为核试验前和核试验后两个 年龄段。
(2)14C法测年龄 其原理是测定水中溶解 无机碳的年龄,溶解无机碳在水中的动 力学行为与地下水基本相同。14C法是 测定地下水中含碳物质脱离交换贮存库、 停止与外界发生碳交换以后的时间。


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