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第二章固体结构


第二章

固态晶体结构

The Structure of Crystalline Solids

Why study the structure of crystalline solids?
1、材料的性质直接同其晶体结构相关。 如:纯净未变形的Mg(magnesium)、Be (beryllium)具有相同晶体结构,比具有其它晶体结构 的Au(gold)、Ag(silver)的性质脆。 2、成分相同的晶体和非晶体具有明显的性质差异。

如:非晶陶瓷(ceramic)或聚合物(polymer)通常 是透明(transparent),但其晶态表现为不透明 (opaque)或半透明(translucent)。

学习内容

2.1 晶体结构 2.1.1 基本概念 2.1.2 单胞 2.1.3 金属晶体结构 2.1.4 密度计算 2.1.5 同素异构 2.1.6 晶系 2.2 晶体学方向和晶面 2.2.1 晶体学方向 2.2.2 晶面 2.2.3 线密度和面密度 2.2.4 密堆晶体结构 2.3 晶体和非晶材料 2.3.1 单晶 2.3.2 多晶材料 2.3.3 各项同性 2.3.4 X射线衍射:晶体结构的测定 2.3.5 固态非晶

学习目的
? 可以描述晶体和非晶体之间结构差异; ? 画出面心、体心、六角密堆晶体结构的单胞; ? 能够推出面心、体心结构中单胞边长和原子半径之间的关系; ? 对于给定单胞尺寸的面心、体心结构金属,计算出密度; ? 对于给定的晶向指数,在单胞中作出相应的标定;

? 对于单胞中的晶面,标定(晶面)密勒指数;
? 描述如何通过堆垛密排原子面形成面心、六角密堆晶体结构; ? 区别单晶和多晶材料;定义材料性质的各向同性(isotropy)和 各项异性(anisotropy)。

2.1 晶体结构 Crystal Structure
晶体(crystalline):物质的质点(原子、离子、分子等) 在三维空间 作有规律的周期性重复排列所形成的物质。 ? 晶体结构的最突出特点就是基元排列的周期性。一个理想晶体可 以看成是由完全相同的基元在空间按一定的规则重复排列得到的。 ? 基元可以是单个原子,也可以是彼此等同的原子群或分子群。 点阵(lattice):将理想晶体中每个质点抽象为规则排列于空间的几何 点,称为阵点。阵点在空间呈周期重复的排列并具有完全相同的周围环 境,这样形成的三维阵列称为空间点阵,简称点阵。点阵是一个几何概 念,它由一维、二维或三维规则排列的阵点组成。 晶体结构 = 空间点阵 + 基元 刚球模型(atomic hard sphere model):在描述晶体结构时,原子(或 离子)认定为具有一定直径的固态球,并同最临近的原子相接触。

晶格(格子): 人为地将阵点用一系列相互平行的直线连接 起来所形成的空间格架,常用于表示空间点阵的几何规律。



胞 (Unit Cell)

定义:
从晶格中取出一个能保持 点阵几何特征的基本单元叫 晶胞。晶胞作三维堆砌就构 成了晶格。

为使最能反映点阵的对称性,晶胞的选区原则为:

? 选取的平行六面体应反映点阵的最高对称性;
? 平行六面体的棱和角相等的数目应最多; ? 当平行六面体的棱边夹角存在直角时,直角数目应最多; ? 在满足上述条件的情况下,晶胞应具有最小的体积。

b

a

金属晶体结构 Metallic crystal Structure
金属中的原子键为金属键,不具方向性,因此, 对最邻近原子数和位置无限制,通常大部分金属都 具有大的最邻近原子数和原子堆垛密度。 最常见的 3 种结构:面心立方(FCC) 体心立方(BCC) 密排六方(HCP)

面心立方结构

FCC(Face-Centered Cubic crystal structure) 特点: ? 面心晶胞中,顶角原子为8个晶胞 共有,面心原子为2个晶胞共有,面 心立方晶胞包含4个原子 ? 顶角原子和面心原子等价,即晶 胞选取方式,不会改变晶胞结构 ? 配位数为12 ? 堆垛因子为0.74 配位数 coordination number:每个原子具有 的最近邻原子数。 堆垛因子(atomic packing factor,APF): 晶胞中原子体积 / 晶胞体积

常见金属:
?-Fe、Ni、Al、Cu、

Pb、Au等

面心立方棱长(cube edge length )a 原子半径(atomic radius)R

a ? 2R 2

体心立方结构 BCC(Body-Centered Cubic crystal structure)

特点: ? 体心晶胞中,顶角原子为8个晶胞共有,1个体心原子,
体心立方晶胞包含2个原子 ? 配位数为 8 ? 堆垛因子为0.68

常见金属:

?-Fe、Cr、W、
Mo、V、Nb等

棱长与原子半径的关系:

4R a? 3

密排六方结构 HCP
Hexagonal Closed-Packing crystal structure

特点: ? 密排六方晶胞包含6个原子 ? c/a = 1.633 ? 配位数为12 ? 堆垛因子为0.74

典型例子:
Cd Mg Ti Zn 镉(cadmium) 镁(magnesium) 钛 (titanium) 锌 (zinc)

三种典型金属结构的晶体学特点
晶体结构类型
结构特征 点阵常数

面心立方(A1) 体心立方(A2)
a
2 a 4

密排六方(A3)
a, c (c/a =1.633)
2 2 ? a ? 1 a c ,? ? ? ? 2 ? ?2 3 4 ?

a
3 a 4

原子半径R
晶胞内原子数 配位数 致密度

4 12 0.74

2 8 0.68

6 12 0.74

金刚石结构
Diamond cubic

特点:

? 晶胞包含8个原子
? 可看作FCC结构,但 格点代表2个原子。

富勒烯结构
(Fullerenes,C60)

碳纳米管
(Carbon nanotube)

Robert F. Curl Jr. Rice University Houston, TX, USA

Sir Harold W. Kroto Richard E. Smalley University of Sussex Rice University Brighton, United Kingdom Houston, TX, USA

The Nobel Prize in Chemistry 1996 "for their discovery of fullerenes"

多态现象 Polymorphism
金属或非金属具有多种晶体结构的现象为多态现象,取决 于外界温度、压力;

同种元素构成不同晶体结构的现象称为同素异形现象 (Allotropy),同素异形体(Allotrope);
例如 碳 Carbon: Diamond,Graphite,C60,Nanotube 又如:Fe(α) b.c.c.(室温), Fe(γ)f.c.c(912 0C)

16种金属的原子半径和晶体结构

钼Mo
镉Cd 铬Cr

铂Pt 钽Ta 钛Ti 钨W 锌Zn

Example problem 2.1 Calculate the volume of an FCC unit cell in terms of the atomic radius R. Solution:

V = a3
(a)2 + (a)2 = (4R)2

a2 = 8 R2
V = (8R2)3/2 = 16 (2)1/2 R3

Example problem 2.2

Show that the atomic packing factor (APF) for the FCC crystal structure is 0.74.
Solution: Vc = a3 = 16 (2)1/2 R3 Vs = 4 x 4/3 ? R3 APF = Vs/Vc = ?/[3 (2)1/2 ] = 0.74

密度计算

Density computation

nA ?? Vc N A
? — 密度
n — 晶胞中的原子数 A — 原子重量 Vc — 晶胞体积
23 NA — 阿伏加多罗 Avogardro 常数, 6 . 023 x 10 atoms / mol

Example problem 2.3
Cu(Copper)has an atomic radius of 0.128 nm, an FCC crystal structure, and an atomic weight of 63.5 g/mol. Compute its density and compare the answer with its measured density. Solution: Vc = a3 = 16 (2)1/2 R3, n = 4, NA = 6.023 x 1023 ?= nACu/(VcNA) = (4 atoms/unit cell x 63.5 g/mol) / [16 (2)1/2 (1.28 x 10-8 cm)3 /unit cell x 6.023x10-23 atoms/mol] = 8.89 g/cm3 (The literature value for the density of copper is 8.94 g/cm3)

晶系

Crystal System

按照晶胞的几何特征(a,b,c;?,?,?), 将晶体进行分类,形成7 个晶系。 晶格参数(lattice parameters):

a,b,c,代表晶胞的各边边长;

?,?,?,代表晶胞的各边间的夹角。

布拉菲 Bravsis 在 1948年根据“每个阵点 环境相同”的要求,用 数学分析法证明晶体的
六角 四方 菱方 正交 单斜 立方

空间点阵只有14种,故
这14种空间点阵称为布 拉菲点阵,分属7个晶 系。 空间点阵虽然只有14

种,但晶体结构则是多
种多样、千变万化。

三斜

7个晶系

棱边长度及夹角关系

14种布拉菲点阵
简单立方

立方

a=b=c,?=?=?=90?

体心立方 面心立方

14种布拉菲点阵


四方 菱方 六方

a=b?c,?=?=?=90? a=b=c,?=?=??90? a1=a2=a3?c,?=?= 90?,?=120?

简单四方 体心四方 简单菱方 简单六方 简单正交

7个晶系

正交

a?b?c,?=?=?=90?

底心正交 体心正交 面心正交

单斜 三斜

a?b?c,?=?=90??? a?b?c,??????90

简单单斜 底心单斜 简单三斜

2.2 晶 向 、晶 面
Crystallographic Directions and Planes

通常用晶胞的边长作为单位长度的右旋坐标 系来确定原子在晶胞中的位置。

在晶体中,由一系列原子所组成的平面称为 晶面,原子在空间排列的方向称为晶向。 采用晶面和晶向指数 (index, indices,亦称密 勒Miller指数) 来标定不同的晶面(h k l)和晶 向[u v w] 。

晶向指数的标定方法
①建立以晶胞的边长 作为单位长度的右旋 坐标系。 ②定出该晶向上任意 两点的坐标。

③用末点坐标减去始 点坐标。
④将相减后所得结果 约成互质整数,加一 方括号[u v w] 。

立方晶系常见晶向

由于3个坐标轴存在正、 负值,因此在晶向指数中 也可存在负值。 如: [1 1 1], [ 1 11], [ 1 1 1 ]

同族方向(晶向族)
晶向族:虽然晶向不平行,但可等价,即在这些方向 上,原子间距相等。 立方晶系中 [100]、[010]、[001]、 [ 1 00], [0 1 0], [00 1 ]

是等价的,但在不同晶系中,这些晶向不一定等价。
用大括弧表示同族方向,即立方晶系?100?;与四方 晶系?100?不同。

晶向族:?111?

晶面指数的标定方法
①在以晶胞的边长作为单位 长度的右旋坐标系中,取该 晶面在各坐标轴上的截距。 如果晶面通过原点,则需在 晶胞内,或晶胞边缘选择新 的坐标原点,使晶面同3个轴 相交或平行。

②取截距的倒数。如果晶面 与轴平行,则截距的倒数为0。
③将倒数约成互质整数,加 一圆括号(h k l) 。

立方晶系常见晶面

同族面(晶面族)
晶面族:虽然空间取向不同,但晶面上原子排列情况相 同,面间距相同,构成晶面族,用大括号 { } 表示。 ? 强调晶面所在的晶系,如在

立方晶系{100}: (100), (010), (001), (1 00), (0 1 0), (00 1)
四方晶系{100}: (100), (010), (1 00), (0 1 0)

在四方晶系 {100}中不包括 (001), (00 1) ,因为它们不 等价。

Example problem 2.4
Determine the indices for the direction shown in the accompanying figure. Solution: x y Projections: a/2 b (in terms of a,b,c,) ? 1 Reduction 1 2 Enclosure [120] z 0c 0 0

Example problem 2.5
Determine the Miller indices for the plane shown in the accompanying sketch (a).
Solution: 取新的坐标原点O’(如图b) x Intercept Enclosure y z

? -1 ?

Reciprocal 0 -1 2

(0 1 2)

晶面族:{100}

一个晶面指数,代 表相互平行的一组晶 面 平行晶面的晶面指 数,可以完全相同、 或数字相同而正负号 相反,例如:
(111) ? ( 1 1 1 )

六角晶体 Hexagonal Crystal
采用4 轴(密勒-布拉维 Miller-Bravais)坐标系 a1,a2,a3 轴构成基面(the basal plane),轴间夹 角120 o,z 轴垂直于基面 ? 四指数系统(密勒-布拉维指数) 如:将[uvw]用[u v t w]表示

? 三指数系统与四指数系统转换关系
u = 1/3 ? (2u-v) v = 1/3 ? (2v-u) t = – (u+v) w=w

六角晶系中的晶向、晶面
(a)晶向

[0001] [1 1 00] [11 2 0]

(b)晶面 (0001)

(10 1 1) ( 1 010)
注意:三指数系统与四指数系统转换关系

标定晶面指数:

晶面截距

求倒

化简

特殊晶面、晶向之间的关系
在立方晶系中,具 有相同指数的晶向和 晶面必定相互垂直

Z
[111] (111)
(221)

[111] ? (111)
[221] ? (221)
X

[221]

Y

晶带定律
所有平行或相交于同一直线的晶面构成晶带,此直线 称为晶带轴,属于此晶带的晶面称为晶带面。 晶带轴[u v w]与该晶带的晶面(h k l)之间存在以下关系:

hu + kv + lw = 0
[u v w] 晶带轴
晶带 ( h k l) 晶带面


立方晶系d hkl ?
a







具有相同密勒指数(h k l)的相邻平行晶面的间距为dhkl,则
h2 ? k 2 ? l 2 1 4 ( h 2 ? hk ? k 2 ) l 2 ? ( ) 3 a2 c 1 h k l ( )2 ? ( )2 ? ( )2 a b c

六方晶系d
正交晶系d

hkl

?

hkl

?

晶向指数 [uvw] 表示着所有相互平行、方向一致的晶向; 晶面指数 (hkl) 代表着一组相互平行的晶面。

在立方晶系中:
两晶向的夹角解析计算 ?:

?u1v1w1 ?? ?u2v2 w2 ? ? ?u1v1w1 ? ? ?u2v2 w2 ? ? cos?
cos? ? u1u2 ? v1v2 ? w1w2 u1 ? v1 ? w1 ? u2 ? v2 ? w2
2 2 2 2 2 2

两晶面交线的晶向指数[uvw]:
?h1u ? k1v ? l1w ? 0 ? ?h2u ? k 2 v ? l2 w ? 0 k1 l1 l1 u:v:w ? : k 2 l2 l2 ?u ? k1l2 ? l1k 2 ? ?v ? l1h2 ? h1l2 ?w ? h k ? k h 1 2 1 2 ?

h1

h2 h2

:

h1

k1 k2

原子排列 Atomic Arrangement
面心立方FCC (110)面上 的原子排列

体心立方BCC (110)面上 的原子排列

线性与平面原子密度
Linear and Planar Atomic Density 线原子密度:在特定的晶向上,线矢量通过原子中心,2 个原子中心间的线段长度为l,此线段中包含的原子部分 的尺寸为c, c / l为线原子密度(LD)。

面原子密度:在特定的晶面上,晶面通过原子中心,由几 个原子中心构成的平面的面积Ap,此平面中包含的原子 部分的面积Ac, Ac / Ap为面原子密度(PD)。

Example problem 2.6

Calculate the linear density of the [100] direction for BCC. Solution: 线密度 LD = 2R/a, 其中a=4R/(3)1/2 计算得:LD = 0.88

Example problem 2.7
Calculate the planar density of the (110) plane for FCC。

Solution: AC = 4R,AD = 2R(2)1/2 Ap = AC x AD = 8 R(2)1/2 面原子密度 PD = 2?R2/Ap = 0.555

最致密的堆垛方式
— 面心立方、密排六方

体心立方
堆垛因子(致密度): 0.68 配位数:8

面心立方
堆垛因子(致密度): 0.74 配位数:12

密排六方
堆垛因子(致密度): 0.74 配位数:12

(a)密排堆垛面 上的原子位置: A,B,C

(b) AB型排列 的密排堆垛面。

堆垛方式: ABC ABC ABC?
面心立方晶格

堆垛方式: AB AB AB?
密排六方晶格

密排六方的(0001)面 的原子密排堆垛形式: AB AB AB ?? ?? ??

面心立方的(111)面的原子密排堆垛形式: ABC ABC ABC ?? ?? ??

面心立方、密排六方 — 原子堆垛最致密! 致密度0.74

密排面 密排方向
密排 方向 <111> <110> 底面对 角线

密排 面 体心立方 面心立方 密排六方 {110} {111} 六方 底面

数 量 6 4 1

数 量 4 6 3

晶体结构可以视为原子密排面在 空间一层一层平行堆垛的结果。

体心立方

面心立方

密排六方

{110}密排面

{111}密排面

{0001}密排面

{111}非密排面

{110}非密排面

{1010}密排面

晶体的对称性:
晶体外形的宏观对称性是其晶体结构微观对 称性的表现,与晶体的性能(如:热膨胀、弹 性模量、光学常数等)有深刻的内在联系。

对称图形:几何图形经过某种不改变其中任何两点间距离的 操作而能完全复原。 对称操作或变化:能使图形自身重合复原的操作。 对称元素:在对称操作中所据以进行的几何元素。每一种对 称操作必有一对称元素与之相对。 晶体结构中的对称分为两类: 平移对称: 空间点阵反映的是晶体结构中的平移对称
(抽象的几何点在三个不共面的方向上按一定的周期重复排列)

点 对 称: 晶体中物质的排列特征也表现为围绕一个点的对称
(考虑了几何点,即结构单元的实质内容,如原子、离子)

1. 宏观对称元素
1) 回转对称轴: 如果图形绕给定的轴,旋转(360°/n) 角度后能够复原,则该轴就称为 n 次对称轴。

由于平移对称对旋转对称的制约,晶体中只能有1、2、3、 4、6次旋转对称轴,不可能出现5次或高于6次的对称轴。
准晶(quasicrystal):近年发现的不符合晶体对称条件、 但呈一定的周期性排列的类似于晶态的物质状态

准晶没有平移对称 性,不能用晶胞的方 法来描述,但呈旋转 对称性

2) 对称面:
晶体通过某一平面作镜像反映而能复原,则 该平面称为对称面或镜面,用符号 m 表示。

3) 对称中心:
若晶体中所有点在经过某一点反演后能复原,则该 点就成为对称中心,用符号 i 表示。

4) 回转-反演轴:
若晶体绕某一轴回转一定角度(360°/n),再以轴上的一个 中心点作反演之后能得到复原时,此轴称为回转-反演轴。

2. 微观对称元素
平移对称与点对称相互作用产生两种新的对称元素: (1)滑动面(镜面与平移的复合)

(2)螺旋轴(旋转轴与平移的复合)

32种点群、 230种空间群
点群:是指一个晶体中所有点对称元素的集合。点群在宏观
上表现为晶体外形的对称。 晶体外形中只能有32种对称点群的原因:
(1)点对称与平移对称两者共存于晶体结构中,它们相互协调,彼此制约; (2) 点对称元素组合时必须通过一个公共点,必须遵循一定的规则,使组合 的对称元素之间能够自洽。

空间群:用以描述晶体中原子组合的所有可能方式, 是确定晶体结构的依据。 230种空间群:晶体结构中32个点群和14种布拉菲点阵的组合得到。

卡片 号

物质名称

晶系 点阵

空间 群
Cu靶

粉末衍射标准联合会(JCPDS)编辑出版的“粉末衍射卡片(PDF卡片)”

正交晶系 简单正交 空间 群

Fe3C X射线衍射卡片

极 射 投 影
目的:
方便确定晶体的取向、晶面或晶向间的夹角等。

方法:
通过投影作图将晶体的三维立体图转化到 二维平面上。

1. 极射投影原理
a. 作参考球,假设晶体中所有晶面的法向 和晶向均通过球心 b. 设置投影面(极射面)、投射点B c. 作极点P(晶面或晶向的代表点) d. 作极射投影点P′(同样为晶面或晶向的 代表点) e. 半球的极射投影点均落在基圆之内 f. 交换投影点和投影面,获得另一半球的 极射投影点(加负号) j. 将投影图重叠综合得完整极射投影图

注意:参考球上包含 AB的大圆,在投影面上为直线, 其它大圆的投影为包含基圆直径的弧段。 投影面位于赤道平面,称为极射赤面投影。

2. 吴氏(WulFF)网
分析极射投影的辅助工具,可以测量投影面上任二极点间的夹角。 经线:过NS轴的大圆投影 纬线:垂直NS轴的平行小圆(通过球心处为大圆)投影 特性:绘制时,如实地保存着角度关系。

注意: 1)使用的吴氏网与待测的投影图必须大小一致。 2)使用时,只有大圆投影得到的经线(或纬线中的赤道线),才 能正确量度晶面(或晶向)之间的夹角。 3)若待测的任两极点不在同一经线上,可将投影图绕吴氏网的 中心转动,使该两极点落在同一经线上。

3. 标准投影
? 以晶体的某个晶面平行于投影 面上作出全部主要晶面的极射投 影图称为标准投影。 ? 一般选择一些重要的低指数的 晶面作为投影面。

? 立方晶系常用的投影面是( 001 )、 ( 110 )、( 111 );
六方晶系则为( 0001 )。 ? 同一晶带的各晶面的极点位于 同一大圆上。

晶态和非晶态材料
Crystalline and Noncrystalline Materials

晶态

非晶态

晶态(石英晶体) 非晶态(石英玻璃)

金属的结构

SiO2的结构

性能上的主要区别: 晶体: 有固定的熔点,各向异性 非晶体: 无固定的熔点,各向同性

单晶 Single crystal:对于固态晶体,
如果原子的周期性重复排列无间 断地贯穿于整个样品,则成为单 晶。
单晶存在于自然界,亦可人工制 造,但由于苛刻的外界条件的要 求,通常难于生长。 CaF2 (萤石, 氟石, Fluorite) 理想的单晶体,具有规整的几何 形状,如:宝石。

多晶材料 Polycrystalline Materials:
多数固态晶体是由许多小晶体或晶粒(Grains)组成,成为多晶。

晶界 Grain Boundary:2个晶粒之间,原子间错位的区域。

各向异性 Anisotropy:一些单晶体的物理性
质(如弹性模量、电导、折射率等)随着晶向的不 同而变化的现象。

各向同性 Isotropy:材料性质不随晶向的变化
而改变的现象。

优选方向 Texture:多晶材料的晶粒有时存在
择优方向,称为优选方向(织构)。

几种金属在不同晶向上的弹性模量值

FCC FCC BCC BCC

X射线衍射:晶体结构的测定
X-Ray Diffraction
有关对固态原子、分子排列的理解, 大多是通过X-射 线衍射的研究获得的。 X-射线衍射将继续在新材料的发展中发挥重要作用。

衍射的外部条件:
物体能够对波(Wave)进行散射(Scatter); 物体尺寸与波长(Wavelength)相当; 衍射是具有特定相(Phase)关系的波相互作用的结果。

与X射线及晶体衍射有关的诺贝尔奖获得者
1901 1914 1915 1917 1924 1937 1954 1962 1962 1964 1985 物理 物理 物理 伦琴Wilhelm Conral Rontgen X射线的发现 劳埃Max von Laue 晶体的X射线衍射 亨利.布拉格Henry Bragg 晶体结构的X射线分析 劳伦斯.布拉格Lawrence Bragg 物理 巴克拉Charles Glover Barkla 元素的特征X射线 物理 卡尔.西格班Karl Manne Georg Siegbahn X射线光谱学 物理 戴维森Clinton Joseph Davisson 电子衍射 汤姆孙George Paget Thomson 化学 鲍林Linus Carl Panling 化学键的本质 化学 肯德鲁John Charles Kendrew 蛋白质的结构测定 帕鲁兹Max Ferdinand Perutz 生理医学Francis H.C.Crick等 脱氧核糖核酸DNA测定 化学 Dorothy Crowfoot Hodgkin 青霉素、B12生物晶体测定 化学 霍普特曼Herbert Hauptman 直接法解析结构 卡尔Jerome Karle 物理 鲁斯卡E.Ruska 电子显微镜 宾尼希G.Binnig 扫描隧道显微镜 罗雷尔H.Rohrer 物理 布罗克豪斯 B.N.Brockhouse 中子谱学 沙尔 C.G.Shull 中子衍射

1986

1994

(a)2列波经过物体 散射后,保持相同 “相位”,干涉得到 加强 。

(b)2列波经过物体 散射后, “相位”相 差半波长,干涉消失。

X-射线(伦琴射线)的发现
The Nobel Prize in Physics 1901 "in recognition of the extraordinary services he has rendered by the discovery of the remarkable rays subsequently named after him"
Wilhelm Conrad R? ntgen (W. C. 伦琴 1845-1923)

X-Ray(伦琴射线):高能电磁辐射,短波长,具有与原 子间距相当的量级,照射到固态材料时,被原子散射。

靶(Cu、Co、Mn等)

灯丝

X-射线
加速电压

X(伦琴)射线管

X-射线衍射与Bragg定律
X-射线与周期性排列原子发生衍射的必要条件: 相同密勒指数 (hkl) 的AA’,BB’面, 晶面间距dhkl;2列(1,2)单色X射 线波长?,以?角入射,散射波为(1’, 2’),路径差为(衍射条件): n ? = SQ + QT = dhklsin? + dhkl sin ? =2 dhklsin?

(布拉格定律 Bragg Law)
n — 为反射级数(the order of reflection),为整数(1、2、3 …) 2? — 衍射角( diffraction angle )

发生X-射线衍射的充分条件:
BCC结构:h + k + l = 偶数 FCC结构:h、k、l 必须都是奇数或偶数

具有相同密勒指数(h k l)的相邻平行晶面的间距为dhkl,则

立方晶系
六方晶系 正交晶系

d hkl ? d hkl ?

a h2 ? k 2 ? l 2 1 4 ( h 2 ? hk ? k 2 ) l 2 ? ( ) 3 a2 c 1 h k l ( )2 ? ( )2 ? ( )2 a b c

d hkl ?

Sir William Henry Bragg 布拉格(父)(1862 - 1942)

William Lawrence Bragg 布拉格(子) (1890 - 1971)

The Nobel Prize in Physics 1915 "for their services in the analysis of crystal structure by means of X-rays"

衍射技术

Diffraction Techniques

旋转轴

样品 探测仪

粉末或多晶样品中含有许 多无序排列的微小晶粒, 满足衍射条件的晶面发生 X-射线源 衍射后,在探测仪处可观 察到强弱不等的信号,形 成X-射线衍射谱、衍射环 照片。

X-射线衍射谱 X-ray diffraction pattern

多晶 ?-Fe 的X-射线衍射谱

粉末多晶样品 X-射线衍射环 照片

X-射线衍射仪基本结构

X-射线衍射技术的应用
? 晶胞体积、几何对称性 — 衍射峰位(衍射角2?) ? 晶胞内原子排列 — 衍射峰强(Intensity)

? 单晶X-射线衍射 — 衍射斑照片(劳厄Laue方法)
? 定性(Qualitative)、定量(Quantitative)分析

? 残余应力(Residual stress)分析、晶体大小确定等

劳厄衍射斑 Laue spot

The Nobel Prize in Physics 1914 "for his discovery of the diffraction of X-rays by crystals"
Max von Laue 劳厄 (1879 - 1960)

Clinton Joseph Davisson 戴维森 (1881 - 1958)

George Paget Thomson 汤姆孙 (1892 - 1975)

The Nobel Prize in Physics 1937 "for their experimental discovery of the diffraction of electrons by crystals"

The Nobel Prize in Physics 1986 "for his fundamental work in electron optics, and for the design of the first electron microscope‖
Ernst Ruska 鲁斯卡 (1906 - 1988)

第一台电子显微镜发明人

Heinrich Rohrer罗雷尔 (1933-)

Gerd Binnig宾尼希 (1947-)

第一台扫描隧道电子显微镜(STM)的发明人

The Nobel Prize in Physics 1986 "for their design of the Scanning Tunneling Microscope"

Example problem 2.8
For BCC iron, compute (a) the interplanar spacing, and (b) the

diffraction angle for (220) set of planes. The lattice parameter for Fe is 0.2866 nm. Also, assume that monochromatic radiation (单色辐射) having a wavelength of 0.1790 nm is used, and the order of reflection is 1.

Solution:
(a) (220)晶面间距为d220,立方晶系的晶面间距为: dhkl = a/(h2+k2+l2)1/2 = 0.2866 / (22+22+02)1/2 = 0.1013 nm (b) 由布拉格定律,衍射角2?,n = 1时, sin ? = n?/(2dhkl)= 0.1790 / (2* 0.1013 )= 0.884 ? = 62.13o 2? = 124.26o

Noncrystalline、Amorphous Solids
结构缺乏几何对称性、无规律性原子排列、较大的原子间距









过冷液体 — 固态原子结构类似于液态

SiO2 晶体

SiO2 非晶体

Summary
晶体:原子有序重复排列,与非晶相对应; 晶胞、点阵、晶系、晶向、晶面指数等概念;

金属中常见的FCC、BCC、HCP晶体结构;
FCC、HCP由紧密堆积原子晶面构成;

单晶、多晶、晶粒等概念;
X-射线衍射、布拉格定律、晶面间距等

合 金 相 结 构
合金(Alloy):两种或两种以上金属元素,或金属元素与非

金属元素,经熔炼、烧结或其它方法组合而成并具有金属特
性的物质。 组元(Component):组成合金最基本的独立的物质,通常 组元就是组成合金的元素,也可以是稳定的化合物。组元间 由于物理的或化学的相互作用,可形成各种相。 相(Phase):是合金中具有同一聚集状态、相同晶体结构、 成分和性能均一,并以界面(相界)相互分开的组成部分。 合金中的相结构:可分为固溶体和中间相两大类。

面心立方晶格中的间隙
设原子半径为rA, 间隙中能容纳的最大圆球半径为rB

位于晶胞中心,由六个原子所 组成的八面体中心 rB/rA = 0.414

位于晶胞体对角线上靠结点1/4处, 由四个原子所组成的四面体中心

rB/rA = 0.225

面心立方晶胞中间隙个数

1+12× 1/4 = 4个 八面体间隙

8 × 1 = 8个 四面体间隙

体心立方晶格中的间隙
设原子半径为rA, 间隙中能容纳的最大圆球半径为rB

位于晶胞六面体的面中心,由 六个原子所组成的八面体中心

由四个原子所组成的四面 体中心 rB/rA = 0.29

rB/rA = 0.15

体心立方晶胞中间隙个数

6 × 1/2 +12 × 1/4 = 6个

24 × 1/2 = 12个
四面体间隙

八面体间隙

注:体心立方结构的四面体和八面体间隙不对称(其棱边长度不全 相等),这会对间隙原子的固溶及其产生的畸变有明显的影响。

固 溶 体 Solid solution
定义:溶质原子完全溶于固态溶剂中,并能保持溶剂元素的 晶格类型,这种类型的合金相称为固溶体。 固溶体种类:根据溶质原子在溶剂中的位置,可分为置换式 (Substitutive)固溶体与间隙式(Interstitial)固溶体。

置换式固溶体:溶质原子占 据了溶剂原子晶格结点位置 而形成的固溶体。金属元素 彼此之间通常都形成置换式 固溶体。

一些原子半径小于0.1nm 的非金属元素如C、N等 作为溶质原子时,通常处 于溶剂晶格的某些间隙位 置而形成间隙式固溶体

置换固溶体
— 溶解度的影响因素

晶体结构:晶体结构相同是组元间形成无限固溶体的必要条 件。组元的晶体结构类型不同,其溶解度只能是有限的。
原子尺寸:组元的原子半径差?r<15%时,有利于形成溶解 度较大的固溶体;当?r ? 15%时, ?r 越大则溶解度越小。 化学亲和力(电负性因素):组元间电负性相近,可能具有 大的溶解度;电负性差大,则化学亲和力大,易形成化合物, 而不利于形成固溶体,固溶体的溶解度愈小。 原子价因素:溶质的原子价(电子浓度)影响固溶体的溶解 度,最大溶解度时,电子浓度 e/a 接近1.4。

电 子 浓 度 Electron concentration
合金中价电子数目与原子数目的比值,即e/a

A(100 ? x) ? Bx e/a ? 100
A,B — 分别为溶剂、溶质的原子价; x — 溶质的原子分数(%)

间隙固溶体
当溶质原子半径小,与溶剂原子半径差 ?r>41% 时,溶质原子可能进入溶剂晶格间隙中 形成间隙固溶体 通常原子半径小于0.1nm的非金属元素,如H、 C、N、O等容易成为溶质间隙原子 由于溶质原子大小比晶格间隙的尺寸大,引起 溶剂点阵畸变,故间隙固溶体都是有限固溶体

固 溶 体 的 结 构
— 点阵畸变

由于溶质与溶剂的原子半径不同,因而在溶质原子附近的局 部范围内形成一弹性应力场,造成晶格畸变(左图) 晶格畸变程度可通过溶剂晶格常数的变化反映出来(右图)

固 溶 体 的 结 构
— 溶质原子偏聚与短程有序

当同种原子间的结合力较大时,溶质原子倾向于成群地聚集在一 起,形成许多偏聚区(图b) 当异种原子间的结合力较大时,溶质原子在固溶体中的分布呈现 短程有序(图c)

固 溶 体 的 结 构
— 溶质原子长程有序

对CuAu有序固溶体, 铜原子 和金原子按层排列于(001) 晶面上。由于铜原子比金原 子小,故使原来的面心立方 晶格畸变为正方晶格(如图)

某些具有短程有序的固溶体,当其成分接近一定原子比 (如1:1)时,可在低于某一临界温度时转变为长程有序结 构。这样的固溶体称为有序固溶体(超结构、超点阵)。

固 溶 体 的 性 质
1、点阵常数改变: 置换固熔体:点阵常数可增大、减小 间隙固溶体:点阵常数总是增大,比置换固熔体的大得多 2、固溶强化:

溶质原子的溶入,固溶体的强度、硬度比纯金属时升高
3、物理、化学性能的变化: Si 溶入?-Fe中—— 磁导率提高,良好的软磁材料; Cr 溶入?-Fe中—— 电极电位上升,抗腐蚀性提高,不锈钢 性能突变即非磁向有磁转变、从顺磁向铁磁转变

中间相(金属间化合物)
Mesophase,intermediary phase
两组元A和B组成合金时,除了可形成固溶体之外,如果溶质含量超
过其溶解度时,便可能形成新相,其成分处于A在B中、和B在A中的 最大溶解度之间,故称为中间相。

中间相可以是化合物,也可以是以化合物为基的固溶体(第二类固
溶体或二次固溶体)。它的晶体结构不同于其任一组元,结合键中通 常是金属键和其它典型键(如离子键、共价键和分子键)相混合。因 此中间相具有一定的金属特性,又称为金属间化合物。 金属间化合物种类很多,主要包括三种: ? 正常价化合物 ? 电子化合物 ? 间隙相和间隙化合物

正常价化合物
正常价化合物是指符合化合物 原子价规律的金属间化合物。它 们具有严格的化合比,成分固定 不变。

它的结构与相应分子式的离子 化合物晶体结构相同,如分子式 具有AB型的正常价化合物其晶体 结构为NaCl型。
正常价化合物常见于陶瓷材料, 多为离子化合物。

例如: Mg2Pb、Mg2Sn、Mg2Ge、 Mg2Si 等等

电子化合物(休姆-罗塞里相)
Hume-Rothery phase

电子化合物是指按照一定价电子浓度的比值组成一定 晶格类型的化合物,即电子浓度决定晶体结构。 电子化合物不符合化学价规律,原子间以金属键为主, 具有明显的金属特性。
如:价电子浓度(e/a): 3/2 — 体心立方(? 相); 7/4 — 密排六 方晶格(? 相);21/13 — 复杂立方(? 相);

电子化合物的熔点和硬度都很高,而塑性较差,是有 色金属中的重要强化相。

间 隙 相
当非金属原子半径(rX)与金属原子半径(rM)的比值 rX/rM<0.59时,将形成具有简单晶体结构的金属间化合物, 称为间隙相。 在晶隙相晶格中金属原子位于晶格结点位置,而非金属原 子则位于晶格的间隙处。

间隙相中原子间结合键为共价键和金属键。间隙相具有极
高的熔点和硬度,同时其脆性也很大,是高合金钢和硬质 合金中的重要强化相。 通过化学热处理或气相沉积等方法,在钢的表面形成致密 的间隙相薄层,可显著提高钢的耐磨性或耐腐蚀性。

间隙化合物
当非金属原子半径与金属原子半径的比值rX/rM>0.59时, 将形成具有复杂晶体结构的金属间化合物,其中非金属原 子也位于晶格的间隙处,故称之为间隙化合物。
例如Fe3C是铁碳合金中的重要组成相,称为渗碳体,具有复杂的正交 晶格。Fe3C中的Fe原子可以部分地被其它金属原子(Mn、Cr、Mo、 W)所置换,形成(Fe、Mn)3C等,称为合金渗碳体。

间隙化合物中原子间结合键为共价键和金属键。间隙化 合物也具有很高的熔点和硬度,脆性较大,也是钢中重要 的强化相之一。但与间隙相相比,间隙化合物的熔点、硬 度、以及化学稳定性都要低一些。

拓扑密堆相
拓扑密堆相(TCP相):由2种大小不同的金属原子所构成的一类中
间相,空间利用率、配位数很高,具有拓扑密堆特征,以区别于几何密堆 (如fcc、hcp)。 结构特点: ? 配位多面体:有配位数12、14、15、16的多面体堆垛而成 ? 层状结构:小原子构成密排面,其中镶嵌大原子,按一定顺序堆垛而成 种类:

拉弗斯(Laves)相:典型分子式为AB2,如MgCu2、MgZn2、MgNi2
?相:通常为过渡金属元素组成的合金,AB或AxBy ?相、Cr3Si相、R相、P相类型

金属间化合物的性质
金属间化合物一般具有较高的熔点、高的硬度和脆性,通常

作为合金的强化相。此外还发现有些金属间化合物具有特殊的
物理化学性能,可用作新一代的功能材料或者耐热材料。 1、具有超导性质; 2、具有特殊电学性质; 3、具有强磁性; 4、具有贮氢性质;

5、具有耐热特性;
6、具有耐腐蚀作用; 7、具有记忆功能;等等

陶瓷结构(离子晶体)
Ceramic structure

Si3N4陶瓷烧结体
750 x

高温超导YBa2Cu3O7陶瓷
150 x

陶瓷

Ceramics
由金属和非金属元素通过 离子键或兼有共价键的方式 结合而成,属无机非金属材 料,大多属离子晶体
如氧化物、氮化物、碳化物, 还有粘土、水泥、玻璃等属于 此类

陶瓷是典型的绝缘、隔热 材料,具有良好的抗高温、 抗 恶劣环境的能力,硬而脆

陶瓷的由来
―Ceramic‖一词来源于希腊的“keramikos‖,含义为

“burnt stuff‖,即通过高温热处理获得材料的期望性能。
过去几十年来,主要的陶瓷材料为传统陶瓷(traditional ceramics),主要原料为粘土(clay),产品为瓷器(china、

porcelain)、砖瓦(bricks、tiles)、玻璃(glass)、及高温
陶瓷(high-temperature ceramics) 近来,对陶瓷材料的特性有了广泛深入的了解,“陶瓷” 的含义更加丰富,并不局限于“传统陶瓷”,“先进陶瓷” 对人类的生活带来了巨大的影响,如电子、计算机、通讯、航空、
以及其它工业上得到了广泛的应用

陶 瓷 结 构
— 离子晶体
陶瓷中的原子键大部分为离子键, 结构为离子晶体,表中列出常见陶瓷 材料中离子键的含量。

影响离子晶体结构的2个主要因素:
1、晶体应表现为电中性,即正离子 (cations)与负离子( anions)的电

量相等;
2、正、负离子尺寸或离子半径(rC、 rA),通常rC/rA<1。晶体稳定性可用

刚球模型解释。

离 子 晶 体 稳 定 性
负离子 anion 正离子 cation

stable

unstable

stable

配位数 rC/ rA

2 <0.155

3 4 0.155 - 0.225 0.255 – 0.414

6 0.414 – 0.732

几种物质的正、负离子半径
(配位数为6)

Example problem
Show that the minimum cation-to-anion radius ratio for the coordination number 3 is 0.155. Solution: 对于题中的条件,结构稳定的原子配位情况如图。

线段AP = rA,AO = rA + rC, AP/AO = cos?, ? = 30o, 所以, rA/( rA + rC)=cos30o=(3)1/2/2 rC/rA = 0.155

典型离子晶体
AB型化合物

离子晶体中最简单的 一种,简单立方点阵, Pm3m空间群, rCs+/rCl- = 0.933,Cl离子构成正六面体, Cs+在中心。
如:CsBr、CsI

CsCl型结构 Cesium Chloride Structure

典型离子晶体
AB型化合物
面心立方点阵,Fm3m 空间群, rNa+/rCl- = 0.525, Na+位于Cl离子构成的八面体空隙中。 如:MgO、CaO、SrO、BaO、 CdO、MnO、FeO、CoO、 NiO;TiN、LaN、ScN、CrN、 ZrN;TiC、VC、ScC等;所有 碱金属和卤化物(CsCl、CsBr、 CsI除外)。

NaCl型结构
Sodium Chloride Structure

典型离子晶体
AB型化合物

面心立方点阵,F43m空间群, rZn2+/rS2- = 0.414, S2-离子在顶 角和面心上,Zn2+在体对角线 1/4处。 如:Be、Cd的硫化物、硒化物、 碲化物及CuCl也属此类结构。

闪锌矿(立方ZnS,?- ZnS) Zinc Blende Structure

典型离子晶体
AB型化合物

六方晶系,P63mc空间群, 可 看作由S2-构成的较大的hcp结 构,而Zn2+占据其中一半四面 体间隙。 如:ZnO、ZnSe、AgI、BeO 等。

纤维锌矿(六方ZnS)

典型离子晶体
AB2型化合物

面心立方点阵,Fm3m 空间群, Ca2+处在顶角和面心位置,F-离 子处于立方体内8个小立方体的 中心,即填充全部的四面体间隙。 如:ThO2、CeO2、VO2、CZrO2等。

萤石(CaF2)Fluoride Structure

典型离子晶体
AB2型化合物

四方晶系,P(4/m)nm空间 群, rTi4+ /rO2- = 0.45, Ti4+ 处在顶角和中心位置,即处 在O2-构成的稍有变形的八面 体中心。 如:GeO2、PbO2、SnO2、 MnO2、 VO2、NbO2、TeO2、 MnF2、 MgF2等。

金红石(TiO2)

典型离子晶体
AB2型化合物

为SiO2高温时的同素异形体, 属立方晶系,Si4+离子占据 面心立方结点位置和立方体 内8个小立方体中心的4个。 由于具有较强的Si-O键及完 整的结构,具有熔点高、硬 度高、化学稳定性好等优点。

?-方石英(方晶石)

典型离子晶体
A2B3型化合物

刚玉为天然?-Al2O3单晶体, 菱方晶系,R3C 空间群, Al3+处在八面体间隙中的 2/3。由于具有较强的Al-O 键,刚玉极硬,不易破碎。 如:Cr2O3、 ?-Fe2O3、 ?Ga2O3等。

刚玉(?-Al2O3)

典型离子晶体
ABO3型化合物

为菱方晶系,R3C 空间群, 晶胞有4个Ca2+和4个[CO3]2络合离子。C-O键为共价键, Ca2+同[CO3]2-是离子键。 如:MgCO3(菱镁矿)、 CaCO3· MgCO3 (白云石) 等。

方解石 (CaCO3)

典型离子晶体
AB2O4型化合物

属立方晶系,面心点阵, Fd3m 空间群,晶胞有32个 O2- ,16个Al3+和8个Mg2+离 子。Al-O键, Mg-O键均为 离子键,故结合牢固,硬度 高,熔点高,化学稳定性好。 如:ZnFe2O4,CdFe2N4, FeAl2O4,NiAl2O4, MnAl2O4,ZnAl2O4等。

尖晶石(MgAl2O4)

常见陶瓷材料的晶体结构

Example Problem
On the basis of ionic radii,what crystal structure would you predict for FeO?(已知:rFe2+ = 0.077nm, rO2- = 0.140nm) Solution: 首先,注意到FeO为AB型化合物,正、负离子半径比为:

rFe2+/rO2- = 0.550
这个值介于0.414 - 0.732 之间,因此,Fe2+、O2-离子配位数 应为6,预定的晶体结构为NaCl型结构。

硅酸盐晶体
硅酸盐晶体是构成地壳的主要矿物, 是制造水泥、玻璃、耐火材料的主要原 料。 硅酸盐的基本结构单元是[SiO4]4-四面 体(如图),硅氧结合离子键和共价键 各占50%。 硅酸盐是由[SiO4]4-四面体结构单元以 不同方式相互连接成的复杂结构,通常 按结构单元在空间发展维数划分为:孤 岛状、组群状、链状、层状、骨架状。

[SiO4]4-四面体 Tetrahedron

硅酸盐晶体结构
孤岛状

镁橄榄石(Mg2[SiO4]) Forsterite

锆英石(Zr [SiO4] ) Cristobalite

硅酸盐晶体结构
组群状

绿柱石(Be3Al2[Si6O18])

硅酸盐晶体结构
链状

辉石

角闪石

硅线石

硅酸盐晶体结构
层状

高岭石

滑石

硅酸盐晶体结构
架状

长石

5A沸石

材料的聚集(晶体)态 — 总结
纯金属:金属键 —立方晶体、六方晶体等 合金:金属键 —固溶体 (置换、间隙) —中间相(正常价化合物、电子化合物、 间隙相、间隙化合物) 陶瓷:离子键、共价键 —离子晶体 高分子:共价键,分子键 —单晶、球晶、串晶等

思考题
1、锆(Zr,Zirconium)具有HCP结构,密度为6.51 g/cm3, (a)计算晶胞体积; (b)如果c/a为1.593,计算c和a。 2、铑(Rh,Rhodium)的原子半径为0.1345 nm,密度为12.41 g/cm3。判定其晶体结构属于FCC,还是BCC? 3、在立方晶胞中画出下列晶向:

[1 10];[1 21];[0 1 2];[133];[12 3];[1 03].
4、在立方晶胞中画出下列晶面:

(0 1 1);(112);(102);(131);(122);(1 23).

5、确定下图中晶向和晶面的指数。

6、计算比较FCC中[100]、[110]、[111]晶向的线密度。 7、计算比较BCC中(100)、(110)晶面的面密度。 8、确定FCC铂(Platinum,Pt)的(113)晶面的一级衍 射角(即n=1),X射线波长为0.1542 nm。

9、说明原子结构和晶体结构的差别。 10、解释为什么多晶材料的性质通常是各项同性。

思 考 题
1、解释以下基本概念 合金、相、固溶体、极限电子浓度、电子化合物、超结构。 2、、试比较间隙固溶体、间隙相和间隙化合物的结构和性能 特点。 3、FeAl为电子化合物,计算其电子浓度,画出晶胞及(112) 面的原子排列图。 4、下列合金相为何种类型 FeCo、 Cr7C3 、Mg2Pb、 WC 、FeAl、Cu3Al、Fe4N、 Fe3C。


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