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TWS1801利用脉冲快热中子法检测煤的低位热值

   在煤炭工业应用中 ,对煤中的发热值等参数 的检测十分重要 ,如能实现对煤中主要元素的含 量分析 , 给出煤质的总体评价 , 将对燃煤单位具 有很大的经济价值 。传统的化学分析方法是在

第 18 卷 第 122 期
2005 年 5 月

同    位 素
Journal of Isotopes

利用脉冲快热中子法检测煤的低位热值
迟艳涛1 , 景士伟1 ,2 , 桑海峰1 , 谷德山1 , 乔   1 , 刘雨人1 , 刘林茂1 双
(1. 东北师范大学 辐射技术研究所 ,吉林 长春   130024 ; 2. 中国科学院 长春光学精密机械与物理研究所 ,吉林 长春   130011)

摘要 : 利用煤质快速分析系统对煤的低位热值进行分析 ,以指导生产 。煤质快速分析系统是基于脉冲快热 中子活化分析技术 ( PF TNA ) ,主要由脉冲中子发生器和 B GO ( 锗酸铋) 探头构成 ,数据处理采用多元回归分 析方法 ,较好地解决了元素间的干扰问题 ,测得煤的低位热量分析值 Qnet ar 与化验值的误差 < 0. 4 MJ / kg 。 关键词 : 脉冲快热中子活化分析 ; 多元回归 ; 煤 ; 低位热值 中图分类号 : TL8161 2    文献标识码 : A    文章编号 : 100027512 ( 2005) 0120220091204
2 . Chan gchun I nsti t ute of O ptics , Fi ne Mechanics an d Physics ,
Chi nese A ca dem y of S ciences , Chan gchun 130033 , Chi na)

( 1 . Physics De p art ment , N ort heast N orm al U ni versit y , Chan gchun 130024 , Chi na;

calorific value of coal is measured. The multiple linear regressio n met hod is applied to deal

wit h data solving t he interferential p ro blem of multiple element s. The result s show t hat t he MJ / kg.

error of low calorific value by PF TNA co mparing wit h t he chemical analysis is less t han 0. 4

rific value

收稿日期 : 2004212230 ; 修回日期 : 2005204219

作者简介 : 迟艳涛 (1974~) ,男 ( 汉族) ,吉林松厚人 ,硕士研究生 ( 导师 : 刘林茂) ,粒子物理与原子核物理专业

Abstract : The p rinciple of p ul se fast2t hermal neut ro n analysis ( PF TNA ) is int roduced.

PF TNA is mainly co mpo sed of t he p ul sed neut ro n generator and t he B GO detector. The low

Key words : p ul se fast2t hermal neut ro n analysis ; multiple linear regressio n ; coal ; low calo2

C H I Yan2tao 1 , J IN G Shi2wei1 ,2 , SAN G Hai2feng1 , GU De2shan1 , Q IAO Shuang1 , L IU Yu2ren1 , L IU Lin2mao 1

Measurement of Lo w Calorif ic Value of Coal by Pulse Fast2thermal Neutron Analysis

实验室中获得数据 ,这样的方法只适合小体积样 品 ,而且过程复杂 , 不能及时指导生产 。脉冲快 热中子法可以对大块物质进行检测 , 方便快捷 , 为快速对煤质进行分析提供了可能 ,具有很好的

Vol. 18   . 122 No May 2005

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同                       18 卷   位 素 第

发展前途 , 国内外许多单位都在进行研究 [ 1~3 ] 。 本工作拟应用研制成功的煤质快速分析系统测 定煤的低位热值 Qnet ar 。

m × 15 m 不锈钢板焊接的方箱中 。 0.

1  原理和方法
中子与物质原子核相互作用产生瞬发γ 射 γ 线的反应主要包括非弹性散射 ( n , n’ , ) 反应和 俘获 ( n , γ) 反应 。根据目前的中子发生器脉冲 特性 ,很难测出纯非弹性散射谱 。本系统采用脉 冲中子发生器线性门电路把谱 I ( 非弹谱 、 俘获 ) 和谱 Ⅱ( 俘获谱和活化谱的 谱和活化谱的和谱 和谱) 分离开 ,再把它们相减得出相对的纯非弹 谱 。这样有利于 C 、 、 等元素的测量 。 H O 在定量分析中 ,被测元素特征峰的面积用净 计数 N 表示 。净计数 N 和元素质量百分含量 C 之间的关系为 : φε ( 1) N = CN Lσ n a j t/ A ( 1 ) 式中 , N 为测量时间 t 内特征峰的净计数 , C 为元素的质量百分含量 , N L 为洛喜米特常数 ,σ 为热中子俘获截面 ( 单位 b ,1 b = 10 - 24 cm2 ) ,φ n - 2 - 1 为中子注量率 ( cm ?s ) , a 为元素的同位素 丰度 ,ε是探测效率 , j 为 γ 量子产额 , A 是原子 质量 。 σφ ε j a t A 在实际测量中 , 、n 、、、 、、 和 N L 是常 量 ,所以 N 和 C 的关系可变换为 : ( 2) N = kC + b ( 2 ) 式为单个元素特征峰的净计数与元素含量的 关系 , 实际上煤中含有多种元素 , 它们之间的计 数相互干扰 ,实验中应设法排除或减少其它元素 计数对待测元素计数的影响 ,本工作采用多元素 线性回归方程进行数据处理[ 4 ] 。
图1  测量系统整体框图
 

脉冲中子发生器和门控时序示意图示于图 2 。在前 100 μs 产生中子 ,后 200 μs 停止产生中 子 。门控控制前 150 μs 收集非弹谱 、 俘获谱和 活化谱的总谱 , 存在微机多道卡的 4096 道的后 2048道 ; 后 150 μs 在停中子期间开通 ,收集俘获 谱和活化谱的和谱 , 存在微机多道卡的前 2 048 道 。这样设计是因为纯净的非弹谱难于获得 。 本工作利用总谱 Ⅰ 减去和谱 Ⅱ,可以得到相对纯 净的非弹谱 ,有利于元素的测量 。

2  测量设计
γ 测量装置由脉冲中子发生器 、 射线探测谱 仪、 中子监测仪和煤样装置四大部分组成 , 其整 体框图示于图 1 。其中中子发生器的中子产额 为 108 / s ,寿命大于 2 000 h ,稳定度高于 0. 5 % ; γ 谱仪由 B GO ( 锗酸铋 ) 探头 ( 晶体规格 :φ 50 mm × mm ; 分辨率为 13. 6 % , 相对于 76 mm 50 ×76 mm Na I 探 测 器 而 言 , 其 探 测 效 率 为 300 %) 、 主放大器和 4096 道脉冲幅度分析器组 成 ; 中子监测仪采用 ZnS ( Ag) 闪烁探头 , 探测效 率为 1 % 。煤样品装在一个大小为 0. 2 m × 2 0.
21 1   测量装置构成

为建立一个适应性强 、 准确度高的回归数学 模型 ,本工作采用国家电力公司吉林发电用煤质 量监督检验中心制定的标准煤样进行回归实验 。

21 2   测谱收集
 

图2  脉冲中子发生器和门控电路时序图
A 为脉冲中子时序 ;B 为测量总谱 Ⅰ 时序 ; C 为测量和谱 Ⅱ 时序

21 3   煤样选取

该标准煤样是以双鸭山和舒兰两地的煤为基本 煤种 ,根据国标方法混配出元素含量具有一定梯 度的标样 ,密封在同一规格的不锈钢板焊接的方 箱中 。

3  测量结果分析

了非弹谱 、 俘获谱和活化谱 , 和谱 Ⅱ 中包括俘获 谱和活化谱 。总谱中 ,只有 C 、 、 三种元素的 H O

程:

  122 期           第 迟艳涛等 : 利用脉冲快热中子法检测煤的低位热值

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γ 射线峰明显 ,其它元素的γ 峰由于计数较低被 掩盖 。而在俘获谱中 ,煤中的大多数元素的γ 射 线峰都可以显现 , 找到各元素的特征峰后 , 取左 右峰谷处的能量为界做为特征峰能量宽度 。实 验中所取的特征峰和能量宽度列于表 1 。    取总谱中总的γ 射线计数 IAll 和俘获谱总的 γ 射线计数 ICap ,用各元素的特征γ 射线峰分别 除以 IAll 和 ICap 所得的值进行回归 , 这样就可以 消除由于中子发生器的不稳定带来的波动 。

实验中测得的γ 谱示于图 3 。总谱 I 中包括

图3  测量时间为 900 s 所得的总谱 ( a) 和活化谱与俘获谱的和谱 ( b)
( 框图两侧的纵坐标分别对应图中竖线两侧的图形)

 

表1  特征γ 射线峰选取

元    素 全谱中 C

净计数表征符
N C1

特征峰能量/ MeV
4. 43 6. 13 7. 36 4. 43 6. 13 2. 23

特征峰能量宽度/ MeV
4. 20~4. 67 5. 89~6. 36 6. 78~7. 59 4. 20~4. 67 5. 89~6. 36 2. 00~2. 47

全谱中 O

N O1 N Pb

全谱中 Pb

俘获谱中对应 C

N C2

俘获谱中对应 O 俘获谱中 H

N O2 NH

   根据标准煤样的数据谱 ,可得到如下回归方
M H = 5. 168 2 N H / ICap - 1. 640 4

包含煤中有机质的 H 和 O , 也包括了煤中水分 的 H 和 O ,考虑到对一定的成煤年龄或某些相 似的矿 ,煤中的 H 、 含量比符合相近的规律 ,根 C 据北方一些典型煤矿的数据 , 得出有机 H 质量 含量 M H Y 和 C 质量含量 M C 的近似关系式 :
M H Y = 0. 043 6 M C + 0. 241 3

( 3)

M C = [ 408. 386 8 ( N C1 - N C2 ) - 865. 643 9

( N O1 - N O2 ) - 23. 128 3 N Pb ]/ ( IAll - ICap ) + 11. 321 7
M O = [1 192. 934 2 ( N O1 - N O2 ) - 225. 021 4 N Pb ]/ ( IAll - ICap ) - 26. 054 42

( 4) ( 5)

( 6)

用 M H 减去 M H Y 则为水中 H 的含量 , 同时 也可得出水中 O 的含量 , 再用 M O 减去水中 O 的含量 , 就得出煤中有机氧的含量 ( 用 M HO 表 示) ,再将 M C 、 H Y 、 HO 分别除以煤箱质量即可 M M

( 3) 、4) 、5) 式中 M H 、 C 、 O 分别是煤样 ( ( M M

中 H 、 、 三种元素的质量含量 。M H 、 O 中除 C O M

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同                       18 卷   位 素 第

得出煤中有机物 C 、 、 元素的百分含量 ,分别 H O 用 CC 、 H 、O 表示 。 C C 利用标准煤样的化学分析值进行线性回归 即可得到标准煤样中的低位热值 Qnet ar 和元素含 量的经验公式 :
Qnet ar = 0. 454 8 CC - 1. 019 8 CH

花、 图们等地的煤矿低位热值进行了检测 , 其测 量结果列于表 2 。表 2 数据为每种煤样分别采 用中子法和化学法各测 10 次 , 取平均值和标准 偏差得出 。其中化学法低位热值是国家电力公 司吉林发电用煤质量监督检验中心经化学法检 验后提供的数据 。由表 2 中数据可知 ,中子法与 化学法相比 ,最大偏差为 0. 4 MJ / kg 。

+ 0. 151 3 CO - 1. 092 4

( 7)

利用 ( 7 ) 式 , 对七台河 、 鹤岗 、 霍林河 、 珠斯
表2  中子法与化学法测标准煤样中的低位热值 Qnet ar
测量时间
2002211213 2002211208 2002211209 2002211213 2002211209 2002211209

煤样号
11120003 11030016 11030020 11120008 11090003a 11080006a

低位热值 Qnet ar / MJ ? - 1 kg 中子法
21. 48 ± 22 0. 17. 33 ± 30 0. 16. 39 ± 15 0. 22. 90 ± 34 0. 13. 27 ± 25 0. 13. 38 ± 26 0.

化学法
21. 88 ± 15 0. 17. 28 ± 19 0. 16. 75 ± 27 0. 22. 73 ± 17 0. 13. 23 ± 22 0. 13. 03 ± 29 0.

二法偏差
- 0. 40 0. 05 - 0. 36 0. 17 0. 04 0. 35

4  工业应用

该系统经东北师范大学核辐射研究所完善 后 ,建成了 M Z2M KF Y 型脉冲中子煤质快速分 析仪 。该装置已在吉林长山热电厂和吉林市热 电厂运行一年以上 , 运行状态良好 , 现场试验测 试结果达到了电厂的应用要求 。系统的重复性 试验 完 全 按 照 吉 林 省 电 力 有 限 公 司 企 业 标 准 —— — 煤质快速分析方法 ( 脉冲中子法) 的要求 进行 ,测试结果也达到了标准的要求 。可见脉冲 快热中子法有工业应用价值 ,并具有广阔的发展 前景 。

温度效应 、 中子发生器中子输出的不稳定性以及 数据回归时的代表性等因素的影响 ,设备还有很 大改进空间 。 参考文献 :
[ 1 ]  Wormald MR , Clayto n C G. In2sit u Analysis of ( 1) : 71~82. ( 1) : 3~22. [ 3 ]  George Vourvopo ulo s. A Prototype Elemental C2 Inst r Met h Phys Res , 1991 , B56/ 57 : 917~920. J RNC , 2001 , 248 (2) : 309~313. Processing and Zero2dead2time Counting [ J ]. Coal by Measurement of Neut ro n2induced Pro mpt

5  讨论与结论

脉冲快热中子活化分析方法用 15 min 便可

完成一种煤样的检测 ,速度远远高于常规化学方 法 ,测出煤样低位热值 Qnet ar 与常规化学方法化 验值相比 , 偏差 < 0. 4 MJ / kg , 满足煤炭工业要 求 ,可用于工业生产指导 。但由于 B GO 探头的

[2 ]   Clayton C G , Wormald MR. Coal Analysis by Nu2 clear Met hods [J ] . J Appl Radiat Isot , 1983 , 34 oal Analyzer Based on Pulsed Neut rons [J ] . Nucl [4 ]   Blaauw M , Fleming RF , Keyser R. Digital Signal

Gamma2rays [ J ] . J Appl Radiat Isot , 1983 , 34